Nascut a Tauste (Saragossa) l’any 1914, va iniciar als 20 anys la seva militància política a les Joventuts Socialistes. L’any 1936 va participar en la creació de les Joventuts Socialistes Unificades de Catalunya (JSUC) i es va afiliar al Partit Socialista Unificat de Catalunya (PSUC). Durant la Guerra Civil va ser comissari polític al front de l’Aragó, exiliant-se al finalitzar el conflicte a França, on va ser internat al camp de concentració de Saint Cyprien, d’on es va evadir per incorporar-se al nucli del Comitè Executiu de les JSUC, reorganitzat a París. Durant la II Guerra Mundial es va exiliar a Mèxic amb el nucli de les JSUC. A 1947 torna clandestinament a Catalunya per treballar en l’organització del PSUC a l’interior del país fins que és detingut i empresonat el 1951, juntament amb 34 militants més. Torturat brutalment durant diversos dies, la campanya internacional de solidaritat i la mobilització de familiars i amics van aconseguir que el Consell de Guerra que el va jutjar no el condemnés a mort, encara que va tenir que complir 4 anys de presó. El juny de 1954 la policia, que condicionava la sortida en llibertat de López Raimundo al fet que marxés a l’estranger, l’expulsa a Mèxic, tot i que ràpidament va retornar a l’interior. L’any 1956 va ser designat màxim responsable d’organització del PSUC i a 1960 torna a la vida clandestina, passant durant més de 15 anys, llargues estades a Catalunya amagat, amb un nom fals i residint en diferents domicilis. El 1965 va ser elegit secretari general del PSUC, i es va convertir en el principal impulsor de la integració de milers de treballadors immigrants en el moviment obrer i popular de Catalunya. La lluita contra la dictadura, per la recuperació de les llibertats nacionals i per la democràcia, i l’augment de la seva militància en aquest període i fins a la transició, van fer que el PSUC, sota la direcció de López Raimundo, es convertís en “el partit” per a la majoria dels antifranquistes.
El 2 de maig de 1977, el PSUC va ser legalitzat i va ser escollit diputat al Congrès de Diputats per Barcelona a les primeres eleccions generals de 1977. En el IV Congrés del partit, va proposar com a secretari general, Antoni Gutiérrez Díaz, mentre que ell assumia la presidència del partit. Des del seu càrrec va donar suport a les tesis eurocomunistes de Santiago Carrillo.
López Raimundo, escollit de nou diputat al Congrés per Barcelona a 1979 i 1982, va romandre als seus càrrecs fins l’any 1985, quan es va retirar de la primera línia política.
López Raimundo era marit de l’escriptora catalana i també militant del PSUC Teresa Pàmies i Bertran, i pare del també escriptor Sergi Pàmies. El 23 de febrer de 2004 fou investit Doctor Honoris Causa per la Universitat Politècnica de Catalunya per la seva participació a la lluita antifranquista. L’any 2005 va ser condecorat amb la Medalla d’Or de la Generalitat de Catalunya.
